化学所在石墨烯可控制备和性能研究方面取得系列进展

液态铜上生长石墨烯 液态铜上制备的规则六角石墨烯石墨烯,作为一种完美的二维晶体因其独特的结构引起了科学界的广泛关注。2010年,诺贝尔物理学奖授予了石墨烯的两位发现者:K. S. Novoselov和A. K. Geim,以表彰他们在石墨烯发现方面做出的巨大贡献。在众多的石墨烯制备方法中,化学气相沉积法由于成本低、可控性好、可大规模制备等优点近年来掀起了对其的研究热潮。最近,中国科学院化学研究所的研究人员首次以液态铜作为催化剂利用化学气相沉积法成功制备出了高质量、规则排布的六角石墨烯和均匀分散的石墨烯薄膜,相关研究结果发表在近期出版的美国《国家科学院院刊》上。2009年,美国奥斯汀大学Ruoff组利用固体铜箔作为金属催化剂制备出了连续均匀的石墨烯薄膜,迅速引起了科研人员的极大兴趣。相比于传统制备石墨烯的金属催化剂,铜中碳的溶解度极低,因此可以得到单层大面积石墨烯薄膜。但是得到的石墨烯由于受到固态铜催化剂表面不均匀性影响,晶界较多,质量不高,极大地影响了石墨烯的进一步大规模应用。中国科学院化学研究所刘云圻组的科研人员创造性的引入液态铜概念,利用液态铜的良好流动性及均匀性等特点消除了所得石墨烯的晶界,制备出了高质量大面积的单层石墨烯薄膜。另外,研究人员还通过控制生长参数及实验温度等条件,制备了规则排布的六角石墨烯片,单个规则六角石墨烯可以达到100微米以上。文章表明,将反应温度升至铜的熔点1083℃以上,固态铜箔会变成熔融状态即液态铜。在不同的基底上液态铜会显示出不同的状态,在石英基底上,铜熔融后会变成球状,影响石墨烯的大面积生长。通过一系列优化,最终选取了金属钨和钼作为基底,液态铜在两种金属上可以均匀铺展成平面。在此液态铜上,利用化学气相沉积方法制备了均匀分散的高质量石墨烯薄膜。专家表示,该研究组以液态铜代替原有固态铜在化学气相沉积方法下生长石墨烯,标志着石墨烯生长和排列方面取得了重大进展,将极大的促进该领域的深入研究。刘云圻课题组研究人员表示,将会继续以液态铜作为研究体系,探求其在石墨烯质量、尺寸等各方面的特殊作用。 更多阅读*PNAS*发表论文摘要特别声明:本文转载仅仅是出于传播信息的需要,并不意味着代表本网站观点或证实其内容的真实性;如其他媒体、网站或个人从本网站转载使用,须保留本网站注明的来源,并自负版权等法律责任;作者如果不希望被转载或者联系转载稿费等事宜,请与我们接洽。

图2 介电层上直接生长多晶石墨烯

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在中国科学院、科技部、国家自然科学基金委和化学所的大力支持下,化学所有机固体院重点实验室相关研究人员在石墨烯的可控制备和性能研究方面取得系列进展,相关结果发表在PNAS、JACSAdv. Mater. , 并应邀在Acc. Chem. Res. 杂志上发表了述评。

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喷墨打印技术图案化石墨烯电极。咖啡环效应(coffee-ring effect)是指溶液或悬浊液液滴在固体表面挥发干之后,有时会在液滴的边缘形成环状污迹的现象。当采用溶液法成膜时,咖啡环效应常常引起薄膜的均匀性下降,因此科学家们一直研究并试图消减这种效应。最近他们巧妙地利用咖啡环效应,大大提高喷墨打印技术(inkjet printing)的分辨能力,而分辨能力常常被认为是制约喷墨打印技术应用的一个瓶颈。这项新方法他们称为咖啡环平面印刷术(coffee-ring lithography),可被用来制备短沟道的石墨烯电极。

图5 有机场效应晶体管中的第一分子层的作用

介电层上直接生长多晶石墨烯。他们发现通过碳氧和氢氧键和作用,可以加强碳氢化合物在二氧化硅基底上的吸附,从而利用氧基成核点实现了石墨烯在二氧化硅绝缘材料上的直接可控合成。制备的石墨烯具有高的光学、电学性能,其迁移率在空气中可以达到531 cm2/Vs。这一性能远高于还原氧化石墨烯,且接近于金属催化石墨烯的性能,从而开辟了石墨烯的新的研究领域。与目前主流的金属催化化学气相沉积和外延技术等石墨烯制备方法相比,这种方法与目前的硅工业兼容,石墨烯不需要转移,可以直接用于器件组装。因此避免了由于转移造成的石墨烯破损、褶皱、污染以及材料浪费等问题。该研究成果发表在《美国化学会会志》(JACS, 2011,133,17548)上。

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近期,他们应Acc. Chem. Res.杂志的邀请,撰写了“Controllable Chemical Vapor Deposition Growth of Few Layer Graphene for Electronic Devices”的述评(DOI:10.1021/ar300103f)。主要基于他们自己的研究结果分别就少数层石墨烯的可控制备,图案化生长,掺氮石墨烯,模板法制备石墨烯带,无金属催化剂生长多晶石墨烯,以及基于少数层石墨烯制备的电子器件,包括场效应晶体管,纳米机电开关等进行了评述,并就目前存在的关键科学和技术难题,今后的发展方向和前景提出了他们的看法。

有机固体院重点实验室

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图4 喷墨打印技术图案化石墨烯电极

图3 掺氮石墨烯的形貌特征

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