华南师范大学高进伟团队研制出高性能的柔性透明超级电容器

柔性可穿戴式及便携式电子器件,要求驱动其工作的供能器件不仅能提供足够的功率密度及能量密度,还需具有良好的柔韧性。为实现高性能的可穿戴超级电容器,急需探索一种具有高多孔性、高导电性和良好力学稳定性的柔性电极。

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南京大学现代工程与应用科学院学院首次以复合双金属硫化物为设计思路,采用低成本的普通纤维布为原料,通过物理镀银的方式制得柔性基体(可推广到所有纤维布);在纳米银的诱发成核作用下,通过控制硫化反应获得了FeCo2S4-NiCo2S4纳米管构建多脚架阵列的新型电极材料。该柔性电极避免了其它非活性添加剂,由于复合硫化物组分间的协同效应、多脚架结构的多孔性和力学稳定性以及银镀层赋予的高导电性和强界面结合力,在5 mA cm-2电流密度下比电容达1519 F g-1,均高于相同条件下单一双金属硫化物的比电容,经过5000次充放电循环后,比电容保持率高达95.1%;在40 mA cm-2高电流密度下比电容仍可达到1297 F g-1。研究人员使用固态凝胶电解质作为隔膜,组装得到了对称型全固态柔性超级电容器。在功率密度1070 W Kg-1下能量密度达到46 Wh Kg-1;在10 mA cm-2电流密度下,循环3000次后器件的电容保持率为92%。

近年来,随着人们对柔性可穿戴电子设备需求和要求的增加,移动化、轻量化、微型化以及智能显示化逐渐成为未来储能器件的发展方向。尤其是柔性透明储能器件,在消费智能电子、显示、智能家居等领域具有广阔的前景,成为未来便携式设备的关键。鉴于超级电容器可填补电池功率密度和传统电容器能量密度不足的问题,具有极大的应用潜力,成为目前柔性透明储能领域的研究热点。然而,由于受到衬底的材质、厚度及力学性能的限制,电容器的柔韧性、导电性和透明性一直无法实现完美的统一,性能还有很大的提升空间。虽然近年来研究人员提出了很多种解决的方案,例如使用碳纳米管、石墨烯、纳米线电极、金属网格电极等等,但是在柔性透明储能器件中,透光性和储能容量之间是一个相互制约的关系。因此,制备同时具备高容量和高透光性的超级电容器成为了一大难题。

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如果能够开发一种新型的材料,实现柔韧性、导电性和透明性的完美统一,或许能够解决这个难题。鉴于此,华南先进光电子研究院先进材料研究所高进伟教授课题组独辟蹊径,从大自然中寻求解决的办法,并找到了答案。他们发现树叶的茁壮成长源于叶脉和叶柄的多级分形结构传递营养,继而扩散于叶片的每个部位。这里叶脉与叶柄的多级分形结构恰好可以仿生为透明电极之导电通道,假设在光电功能材料表面用金属材料构建类似这种叶脉叶柄的分形网状结构,不仅能够最大容量容许阳光穿网而过,而且能够如树叶一般通过叶脉叶柄充分吸收光电功能材料在阳光下照射而产生的光生电子与空穴。基于此设想,高进伟教授早在2014-2015年期间连续在《Nature Communication》上发表两篇文章,首次报道和分析了基于树叶叶脉分形网络的透明导电电极,报道中论证指出树叶叶脉分形网络具有天然最优的光学性能和载流子输运性能。同时,这种网络结构还天然赋予这种电极以惊人的抗拉伸和抗弯曲特性,真正实验了可见光透光率、导电性及其机械柔性的完美统一!

图1. 以普通纤维布为原料制备多角架阵列结构复合电极材料的过程示意图

图1.(a) 树叶叶脉实物图, (b) 分形叶脉示意图。

为了展示潜在应用性,研究人员将串联后的固态电容器制成手环型的柔性器件,成功为智能手机充电。手环型超级电容器可以戴在手腕上,即便直接接触皮肤,也不会对身体造成伤害。

基于前期的工作,近日,高进伟教授课题组以金属化的树叶叶脉网络作为分形结构集流体,通过电化学沉积聚吡咯作为活性物质,成功研制出高性能的柔性透明超级电容器。金属化的仿生叶脉分形电极不仅可以提供优异的光学透过率,同时其组装的电容器器件还表现出了优异的电荷输运、存储和机械柔性。相关工作以 “Quasifractal Networksas Current Collectors for Transparent Flexible Supercapacitors” 为题发表在材料领域顶尖期刊《Advanced Functional Materials》。课题组硕士研究生陈世铅为论文的第一作者,高进伟教授、姜月副研究员为通讯作者,华南师范大学为第一单位。

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一、制备叶脉分形网络结构的PPy/Au透明电极

图2.器件扭曲实物和示意图;不同扭曲角度下器件的CV曲线;器件串联示意图;器件电容随面积的变化;将器件串联制成手环电容器为智能手机充电。

图1. (a) 叶脉分形网络结构的PPy/Au透明电极制备示意图,(b)电沉积PPy之前金属化的叶脉分形网络结构的扫描电镜图,(c-g) PPy/Au叶脉分形电极在不同电沉积时间下的扫描电镜图。

该项成果以Wearable High-Performance Supercapacitors Based on Silver-Sputtered Textiles with FeCo2S4-NiCo2S4Composite Nanotube-Built Multi-tripod Architectures as Advanced Flexible Electrodes为题发表在《先进能源材料》上(Advanced Energy Materials 2016, 1601234),现代工程与应用科学院学院硕士研究生朱健为第一作者,唐少春副教授和孟祥康教授为通讯作者。该项研究得到了科技部973计划和国家自然科学基金的支持。

在该研究中,制备具有叶脉分形网络结构的PPy/Au透明电极主要包括以下步骤:首先研究人员在碱性环境下化学刻蚀提取叶脉结构,然后通过紫外光刻将叶脉分形结构转移到PEI衬底上,随后磁控溅射一层金薄膜在叶脉网络结构上,然后进行光刻胶剥离,最后在金属化的叶脉结构表面电沉积聚吡咯,得到 PPy/Au柔性透明导电电极。研究显示,随着电沉积时间的增加,电极的可见光透过率由61.1%逐渐降低为55.2%。值得注意的是,该电极克服了透光性和导电性无法兼具的挑战,可见光透过率高达65%时,PPy/Au柔性透明电极的薄层电阻可低至1 Ω sq−1。

(现代工程与应用科学学院 科学技术处)

二、PPy/Au叶脉分形结构电极的电化学性能

图2. PPy/Au柔性透明电极的电化学性能。(a) 循环伏安曲线,(b) 恒流放电曲线,(c) 面电容性能,(d)电化学阻抗图谱。

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